Allí en Calcuta fue directora de un colegio católico sonde tuvo su primer contacto con enfermos, desamparados y moribundos y eligió ese destino para santificar sus días.
Fue la primera religiosa en la historia de la cristiandad a la que se le permitió abandonar su puesto dentro del convento y salir a asistir a sus hermanos en las calles desoladas por la miseria y el dolor.
En 1950 fundó la congregación de Las Misioneras de la Caridad para dar apoyo incondicional a los pobres y necesitados. Para ser parte de esta congregación era necesario cumplir con los tres votos básicos que instauró: Pobreza, castidad y obediencia, y, con el transcurso de los años se añadió el cuarto voto, quizá el que resume en esencia el sentido de la congregación: la promesa de servir a los pobres y ver en cada uno de ellos la imágen del Cristo.
En 1952 abrió en Calcuta la casa de los moribundos y desde ese momento la obra se extendió por todo el planeta, contando hoy con más de 600 misiones de caridad, o casas del amor en acción, como ella las llamaba.
En 1979 recibió el Premio Nobel de la Paz por su obra y la coherencia perfecta y con
Se fue hace poco pero siempre permanecerá viva en los corazones de millones y millones en el planeta, inspirados a servir y amar por esta mujer tan amada y admirada que entregó su vida en el servicio al prójimo.